홍익대-인천대-KIST 공동연구 성과

전기자동차부터 휴머노이드 로봇까지, 미래 산업의 발전에는 더 많은 에너지를 안전하게 저장할 수 있는 배터리를 필요로 한다. 하지만 현재 널리 사용되는 리튬이온전지는 액체 전해질을 사용하기 때문에 화재와 폭발 위험에서 완전히 자유롭지 않다. 이를 해결할 차세대 기술로 주목받는 것이 ‘전고체전지(all-solid-state battery)’이다.

본교 기계시스템디자인공학과 김형철 교수 연구팀은 인천대학교, 한국과학기술연구원(KIST) 연구진과의 공동연구를 통해 기존 전고체전지와 박막전지의 장점을 결합한 새로운 개념의 ‘하이브리드 전고체전지’를 구현했다. 연구 결과는 국제학술지 『Small』에 「A Hybrid Solid-State Battery with a Panoramic-Scale Stack of Bulk Electrodes and a Thin-Film Electrolyte」라는 제목으로 게재됐다.

배터리 안에서는 리튬 이온이 양극과 음극 사이를 이동하며 에너지를 저장하고 방출한다. 이때 전해질을 통하여 리튬 이온이 이동한다. 일반적인 리튬이온전지는 액체 전해질을 사용하지만, 전고체전지는 이를 고체로 바꾼 배터리다. 고체전해질을 사용하면 화재와 폭발 위험을 낮출 수 있으며 높은 에너지밀도를 구현하기 용이하여 전고체전지는 차세대 배터리의 유력한 후보로 평가받는다.

그러나 기존의 분말(powder) 기반 전고체전지에는 고체전해질층이 두꺼워지면서 실제 에너지를 저장하지 않는 물질이 배터리에서 차지하는 비중이 커지고, 리튬 이온이 이동해야 하는 거리가 길어지는 문제가 있다. 김형철 교수는 “전고체전지가 전기차와 휴머노이드 로봇의 에너지원과 같은 대용량·고출력 응용 분야로 확장되기 위해서는 이러한 문제를 해결해야 한다”고 설명했다.

한때, 고체전해질을 아주 얇게 만드는 ‘박막전지’가 대안으로 연구되었으나 한계가 분명했다. 박막기반이라는 폼팩터의 특성상 전해질뿐 아니라 전극까지 박막으로 제조되어 얇아지는 경우가 많아 실제 에너지를 저장하는 활물질을 충분히 넣기 어렵다. 두꺼운 전극을 사용하면 많은 에너지를 저장할 수 있지만 전해질이 두꺼워지기 쉽고, 전해질을 얇게 만들면 전극까지 얇아져 저장할 수 있는 에너지의 양이 제한된다.

김형철 교수 연구팀은 이 두 방식 가운데 하나를 선택하는 대신, 두 방식의 장점을 하나의 배터리에 결합하는 방법을 택했다. 연구팀이 개발한 하이브리드 전고체전지는 많은 활물질을 담을 수 있는 분말 기반 ‘벌크 전극’과 매우 얇은 ‘박막 고체전해질’을 하나의 셀에 통합한 구조다.

김형철 교수는 “기존 후막과 박막 공정의 장점을 결합해 분말 기반 벌크 전극과 박막 고체전해질을 하나의 셀 안에 통합했다”며 “벌크 음극 기판 위에 박막 고체전해질을 진공 증착 공정으로 형성하고, 그 위에 후막의 복합 양극을 압착 적층(lamination)하는 방식을 사용했다”고 설명했다.

연구진이 구현한 고체전해질의 두께는 약 2.5 μm(마이크로미터) 수준으로, 이 수치는 일반적인 분말 기반 전고체전지 고체전해질의 약 1/100에 해당한다. 참고로 1 μm는 1mm의 1,000분의 1에 해당하며, 일반적인 사람 머리카락 굵기가 100 μm 수준이다. 이처럼 얇은 고체전해질을 사용하면 에너지를 저장하는 공간은 충분히 확보하면서, 리튬 이온이 지나가는 거리를 짧게 하여 저항을 줄일 수 있다.

연구 개발에는 약 4년이 걸렸으며, 기존에는 성격이 달랐던 후막과 박막 공정을 하나의 전지 안에서 결합해야 했다. 이 과정에서 리튬 손실, 원하지 않는 이차상(secondary phase)의 형성, 박막과 후막이 만나는 계면의 미세구조 제어, 원하는 결정상의 형성 등 다양한 문제가 발생했다.

김형철 교수는 “세계적으로도 유례를 찾기 어려운 기술인 만큼 여러 어려움 때문에 기술 발표까지 4년여의 연구 개발 기간이 걸렸다”며 “후막과 박막을 결합하는 공정의 기술적 난이도가 가장 큰 과제였다”고 말했다. 특히 연구팀은 박막 고체전해질을 만드는 과정에서 발생하는 리튬 손실과 원하지 않는 이차상 형성을 억제하고, 리튬 이온이 잘 이동할 수 있는 Li7La3Zr2O12(LLZO) 결정상을 형성하는 데 집중했다. 이를 위해 리튬을 추가로 보충하는 전략과 ‘보호막(capping layer)’를 적용하고, 불활성(inert) 가스 환경에서 열처리를 수행하는 공정을 도입했다. 필요한 장치 역시 연구 과정에서 새롭게 설계·제작했다. 이 같은 공정 개발을 통해 벌크 전극과 초박막 고체전해질을 결합한 하이브리드 셀을 제작하고, 이를 상온에서 실제로 구동하는 데 성공했다.

하이브리드 전고체전지의 미래 응용 분야는 전기자동차와 휴머노이드 로봇 등 높은 출력과 에너지밀도를 동시에 요구하는 산업이다. 김형철 교수는 연구팀의 하이브리드형 전고체전지가 “고함량(high loading) 활물질 구조와 극소 부피의 초박형 분리막, 낮은 옴 저항을 갖추고 있다”며 이러한 미래 산업의 요구에 대응할 수 있는 후보 시스템이라고 설명했다.

김형철 교수는 차세대 전고체전지의 성능을 높이기 위해서는 새로운 소재를 찾는 것뿐만 아니라 전극과 전해질을 어떻게 배치하고 결합할 것인가라는 ‘구조 설계’ 역시 중요하다고 강조했다.

연구팀은 앞으로 전극과 전해질이 맞닿는 계면의 접촉을 개선하고, 서로 다른 소재 사이의 화학적 호환성을 높이는 연구를 이어갈 계획이며, 궁극적인 목표는 더욱 안전하면서도 높은 출력과 에너지밀도를 갖춘 전고체전지를 구현하는 것이다.

김형철 교수는 “향후 전극–전해질 계면 접촉과 화학적 호환성을 더욱 개선한다면 고출력·고에너지밀도 전고체전지 구현이 가능할 것이다. 언젠가는 이 전지가 탑재된 휴머노이드 로봇, 마치 아이언맨의 ‘아크 원자로’와 같은 사례도 볼 수 있을 것이다.”고 전했다.

온라인커뮤니케이션실 이은수 기자